Исследование гранулометрического состава продуктов резки при моделировании разделки ОЯТ АМБ под водой

И.В. Кузьмин, А.С. Хренов, В.В. Серебряков (ОАО "ГНЦ НИИАР"), А.Ю. Лещенко, С.В. Комаров, А.З. Гаязов, А.Н. Дорофеев, С.В. Семеновых (ООО НПФ "Сосны")

Вопросы радиационной безопасности, №3, 2012

PDF версия

Представлены методы, оборудование и результаты исследования гранулометрического состава продуктов резки облученного твэла с дисперсным топливом (U-9%Mo)+Mg. Резку образцов проводили в воде с помощью кольцевой биметаллической пилы на установке, размещенной в защитной камере. Определена удельная активность частиц каждой фракции продуктов резки твэла. Также представлены данные по гранулометрическому составу продуктов резки магния Мг-95, нержавеющей стали 14Х17Н2 и графита ГР 125. Полученные данные используются при разработке технологии разделки ОЯТ АМБ.

КЛЮЧЕВЫЕ СЛОВА: ОТРАБОТАВШЕЕ ЯДЕРНОЕ ТОПЛИВО, МЕХАНИЧЕСКАЯ РЕЗКА ПОД ВОДОЙ, ДИСПЕРСНОЕ ТОПЛИВО (U-9%Mo)+Mg, МАГНИЙ Мг-95, СТАЛЬ 14Х17Н2, ГРАФИТ ГР-125, ГРАНУЛОМЕТРИЧЕСКИЙ СОСТАВ ПРОДУКТОВ РЕЗКИ, УДЕЛЬНАЯ АКТИВНОСТЬ ФРАКЦИИ, ОПТИЧЕСКАЯ ПЛОТНОСТЬ ВЗВЕСИ

В настоящее время прорабатывается несколько вариантов подготовки ОЯТ АМБ к вывозу с Белоярской АЭС на переработку на ФГУП «ПО «Маяк». В соответствии с одной из разрабатываемых технологий ОТВС АМБ должны быть разделаны на топливную и конструкционную составляющие. Разделка ОТВС производится совместно с кассетой, в которой они установлены на хранение в бассейне выдержки [1].

Особенностью данной технологи является резка и разборка ОТВС в водной среде. Опыт использования подобных технологий [2] подтверждает принципиальную возможность реализации рассматриваемого варианта обращения с ОЯТ, но для обоснования радиационной и ядерной безопасности разрабатываемой технологии, а также проектирования оборудования, например, защитной плиты бассейна разделки, систем спецводоочистки (СВО) и спецвентиляции, требуется проведение дополнительных исследований для получения следующих исходных данных:
- гранулометрического состава продуктов резки ОТВС;
- кинетики выхода радиоактивных веществ (РВ) из продуктов резки облучённых твэлов в воду;
- выхода радиоактивных аэрозолей из воды, содержащей продукты резки, в воздух;
- выхода радиоактивных аэрозолей с поверхности осушенных продуктов резки в воздух.

Для получения этих данных в ОАО «ГНЦ НИИАР» был создан комплекс внутрикамерных устройств и методов исследований. В настоящей статье изложены методы и результаты изучения состава и распределения по размерам продуктов резки как необлученных материалов, так и образцов отработавших твэлов в условиях, моделирующих процесс разделки ОТВС АМБ в водной среде. Результаты исследований по выходу РВ будут опубликованы позже.

Характеристики объектов исследования

В реакторах АМБ эксплуатировались ТВС, различающиеся как по конструкции (более 40 типов), так и по составу топливной композиции (семь типов топлива). Большинство твэлов содержат дисперсную топливную композицию, представляющую собой частицы топливосодержащей фазы (уран-молибденовые сплавы U 3%Mo, U-9%Mo или UO2, UC) в матричном материале из магния, медно-магниевого сплава или кальция. Особенностью топлива АМБ являются высокая химическая активность его компонентов (магния, кальция, урана) и скорость коррозии в воде. Твэлы имеют трубчатую конструкцию и заключены в графитовые втулки в составе ТВС [3].
Для разработки оборудования системы СВО и обоснования безопасности технологических процессов разделки наибольший интерес представляют продукты резки наиболее распространенных твэлов с коррозионно-нестойкой топливной композицией с частицами сплава (U 9%Mo) в магниевой матрице (более 40% от всех ОТВС реакторов АМБ).
В качестве образцов для проведения экспериментов по резке выбраны фрагменты облученных твэлов реактора АМ, имеющие аналогичную твэлам АМБ конструкцию и состав топливной композиции и отличающиеся только меньшими внутренним и наружным диаметрами. При подготовке образцов использовали твэлы ОТВС реактора АМ с топливной композицией (U-9%Mo)+Mg. Для выбора участков вырезки образцов твэлов проводили исследования имеющихся фрагментов твэлов АМ [4]:
- осмотр;
- гамма-сканирование;
- измерение диаметра, длины и массы.

Основной вклад в гамма-излучение топлива вносит 137Cs, что объясняется большой длительностью выдержки после эксплуатации – более 25 лет. Оценка выгорания топлива составила 20 МВт*сут/кг U.
Из фрагментов центральной части твэлов с равномерным по длине распределением 137Cs вырезали используемые в экспериментах образцы длиной 100–130 мм и образец-свидетель для гамма-спектрометрии. Вырезку образцов проводили алмазным кругом с охлаждением водой в защитной камере.
С целью отработки методики проведения исследований и оценки гранулометрического состава продуктов резки элементов ТВС из неядерных материалов (графитовых втулок, магниевой матрицы твэлов) проведена серия экспериментов на необлученных образцах. Применяли образцы из реакторного графита ГР-125, магния марки Мг-95 и нержавеющей стали 14Х17Н2. Образцы из стали и магния изготавливались в виде цилиндров диаметром 20 мм и длиной 100 120 мм, графита – в форме брусков квадратного сечения со стороной 12 мм и длиной 100-120 мм.

Методика исследования

На первом этапе исследований проводили резку фрагментов твэла под водой на установке, разработанной с учетом дистанционного обслуживания в условиях защитной камеры. Схема установки показана на рис. 1. Основание установки со съемной емкостью фиксировали на рабочем столе внутрикамерного фрезерного станка, кольцевую пилу устанавливали в его патроне. Перед резкой образец закрепляли в емкости, заполняемой водой. Объем воды в емкости – 0,3 л. Над емкостью устанавливались две защитные крышки, обеспечивавшие сбор и возвращение в емкость брызг воды. Для измерения температуры воды в емкости использовали термоэлектрический преобразователь (ТЭП), горячий спай которого находился в воде на расстоянии 5 мм от кольцевой пилы. В качестве привода вертикальной подачи пилы использовали шаговый двигатель, обеспечивающий поддержание скорости подачи пилы с отклонениями менее 1%. Скорость резания задавали с пульта управления фрезерного станка и проверяли перед резкой.
Для разрезания образцов применяли кольцевую биметаллическую пилу «Sandflex» модели 3830-62-VIP фирмы Bacho. Согласно разрабатываемой технологии при разделке ОЯТ на Белоярской АЭС будет применяться ленточная пила с полотном аналогичной модели. Основные характеристики кольцевой пилы:
- диаметр – 62 мм;
- максимальная глубина пиления - 38 мм;
- толщина полотна – 0,9 мм;
- шаг – переменный, 4/6 зуба на дюйм.
Опилки, образовавшиеся при резке, подвергались гранулометрическому анализу. Разделение опилок на фракции производили дистанционно на внутрикамерном устройстве рассева, показанном на рис. 2. Данное устройство представляет собой колонку сит, под которыми установлен фильтр для улавливания наиболее мелкой фракции. Сита и фильтр закреплены в жестком каркасе, смонтированном на виброприводе.
Сита изготавливали в с соответствии с требованиями ГОСТ Р 51568-99 «Сита лабораторные из металлической проволочной сетки». Во избежание потери исследуемого материала сита и фильтр, снабженные резиновыми уплотнениями, герметизировали с помощью прижимной плиты, которая сжимала стопу сит с помощью рычажной системы. При рассеве опилок всех необлученных материалов использовали сита с размерами ячейки 1000, 500, 250, 160 и 94 мкм. При рассеве опилок ОЯТ использовали сита с размерами ячейки 500, 250, 160, 94 и 56 мкм, что с одной стороны обеспечивало удовлетворительную для решаемой задачи представительность результатов, а с другой – позволяло минимизировать объем внутрикамерных операций.
Продукты резки вместе с водой подавали в рассеиватель через съемную верхнюю крышку, оснащенную воронкой. После откачки профильтрованной воды частицы продуктов резки на ситах и фильтре промывали этиловым спиртом и высушивали на воздухе. Осушенные опилки подвергали рассеву с помощью вибропривода с последующим взвешиванием. Массу частиц каждой фракции определяли как разность масс сита или фильтра до и после рассева.
После взвешивания опилки из каждого сита пересыпали в стальные пеналы и передавали на гамма-спектрометрические измерения для определения удельной активности частиц разных фракций. Измерения производили с применением аттестованных методик, имеющих статус «стандарта предприятия», и на аттестованном оборудовании. Относительная погрешность результатов спектрометрических измерений не превышала 20 %.

Результаты исследований

Гранулометрический анализ продуктов резки необлученных материалов. При подготовке каждого образца опилок магния или стали проводили пять резов, при подготовке образцов опилок графита – один рез. Средняя ширина реза по результатам измерения длины обрезков всех материалов составила 3,0+-0,3 мм.
Перед рассевом опилок металлических материалов их промывали этиловым спиртом и высушивали на воздухе в течение 10-12 часов. Рассев частиц, полученных при резке графита, по выше описанной схеме был невозможен, так как после слива воды и сушки частицы графита слипались и не рассеивались под действием вибрации. Для разделения их на фракции применяли режим «мокрого» рассева, при котором рассев производили до откачки воды.
Результаты рассева опилок по фракциям представлены на рис. 3 и 4. На рис. 3 представлено несколько фракций продуктов резки. - Для стальных опилок крупных фракций характерна форма спирали, опилки мелких фракций имеют игольчатую либо пластинчатую форму. Частицы графита также имеют вытянутую форму, которая, однако, более округлая, чем форма металлических опилок. Доля опилок меньшего размера всех материалов увеличивается с ростом частоты вращения кольцевой пилы и уменьшением скорости подачи (рис. 4). Наибольшая массовая доля металлических опилок приходится на фракцию 0,25-0,5 мм. Характерный размер графитовых опилок существенно меньше: более 50% массы продуктов резки графита при всех реализованных режимах резки приходится на фракцию с размером менее 0,094 мм, а при наиболее высокой скорости резки и низкой скорости подачи массовая доля этой фракции достигала 83 %.
Для предварительной оценки прозрачности воды при резке графита в составе ОТВС АМБ проведены измерения оптической плотности предварительно взмученной в объеме воды навески графитовых опилок с приведенными выше характеристиками. Измерения проводили с помощью спектрофотометра "ЮНИКО" (длина волны 540 нм, объем кюветы 50 мл). На рис. 5 приведены результаты измерений оптической плотности, пересчитанной в коэффициент пропускания взвеси, из которых следует, что за 10 минут коэффициент пропускания взвеси увеличивается в 6–10 раз.
После рассева опилок магния, полученных при резке, отдельные фильтры с частицами размером менее 0,094 мм подвергали изучению методом оптической микроскопии, при предварительном осветлении фильтра в парах ксилола до образования прозрачной пленки толщиной до 40 мкм [5]. Видеосканирование осуществляли при увеличении 907x. Обработке с помощью программного комплекса «ВИДЕО-ТЕСТ» подвергались 50 полей зрения микроскопа полной площадью 1,77*10-6 м2. Обработано около 104 изображений частиц на снимках каждого фильтра после осветления. Частицы были разделены на классы по площади видимой проекции, приведенной к эквивалентному диаметру. Результаты гранулометрического анализа частиц и их внешний вид приведены на рис. 6 и 7. Доля частиц с эквивалентным размером менее 0,01 мм составляет около 99% общего количества измеренных частиц с эквивалентным размером в диапазоне от 0,0006 до 0,085 мм. Проецируемая форма анализируемых объектов на полях зрения микроскопа разнообразна.

Гранулометрический анализ продуктов резки ОЯТ (U-9%Mo)+Mg, относительная активность фракций. Проведены два эксперимента с продуктами резки фрагментов облученных твэлов с топливом (U-9%Mo)+Mg. Скорость резки при подготовке образцов опилок в первом эксперименте – 13,1 м/мин - была выбрана в соответствии с рекомендациями производителя пилы для резки нержавеющей и конструкционной стали. Скорость подачи пилы - 5 мм/мин - выбрана на основе расчета необходимой продолжительности разделки одной тридцатипятиместной кассеты К-35 с ОТВС АМБ («проектный» режим). Во втором эксперименте исследовались продукты резки при повышенной до 23,4 м/мин скорости резания и сниженной до 1 мм/мин скорости подачи пилы. Данный режим может быть использован в особо тяжелых условиях резки и приводит к образованию более мелких опилок, что может ускорить выход РВ в воду, повлиять на изменение радиационной обстановки на рабочих местах обслуживающего персонала и эксплуатационные показатели СВО («консервативный» режим). Результаты гранулометрического анализа продуктов резки показаны на рис. 8.
При резке в «проектном» режиме распределение массы фракций опилок ОЯТ по размерам имеет максимум, приходящийся на фракцию с размером частиц в диапазоне 0,25-0,5 мм. Массовая доля частиц размером меньше 0,094 мм составляет 3,9 %. При резке в «консервативном» режиме наибольшую массу имеет фракция с размером частиц от 0,056 до 0,094 мм. Массовая доля частиц размером меньше 0,094 мм составляет 33,2 %.
Суммарная масса продуктов резки в «проектном» и «консервативном» режимах почти равна и составила 22,4 и 22,6 г, соответственно. Ширина реза также не зависит от режима резки - 3,0 мм в обоих режимах. Результаты гамма-спектрометрического анализа фракций опилок ОЯТ (U 9%Мо)+Mg, а также образца в виде фрагмента твэла приведены на рис. 9.
Относительная удельная активность всех фракций опилок, полученных при «консервативном» режиме резки примерно одинакова и равна относительной удельной активности целого фрагмента твэла (образца-свидетеля). Исключение составляет фракция наиболее крупных частиц. В нее входят в основном стальные опилки и заусенцы, чем и объясняется низкая удельная активность фракции. При резке в «проектном» режиме фракции с размером частиц более 500 мкм и от 94 до 160 мкм также обеднены топливом. Можно предположить, что причиной пониженной активности этой фракции является выкрашивание топливных частиц с размером 0,094–0,160 мм из матрицы. Косвенным подтверждением этой гипотезы служит несколько повышенная активность фракции 0,160-0,250 мм.
Доля активности для частиц размером меньше 0,094 мм от общей активности опилок составляет 2,4 и 32 % при резке в «проектном» и «консервативном» режиме, соответственно. Данная оценка не учитывает долю активности самой мелкой фракции, улавливаемой фильтром.
Обработка результатов измерения температуры воды при резке показала, что средняя удельная мощность энерговыделения, нормированная на массу опилок, по всем экспериментам с образцами облученного твэла АМ составила 1,5 Вт/г, максимальная – 2,3 Вт/г.

Заключение

Выполнены гранулометрические исследования продуктов резки ОЯТ АМБ в условиях, моделирующих разделку облученных твэлов АМБ под водой. На специально созданном оборудовании проведена серия экспериментов, позволивших определить фракционный состав опилок и относительную удельную активность каждой фракции.
В качестве образцов использовались фрагменты облученных твэлов реактора АМ с топливом (U-9%Mo)+Mg. Оценка выгорания топлива на участке отбора образцов составила 20 МВт*сут/кг U.
Резка фрагментов твэлов проводилась в двух режимах: со скоростью резания 13,1 м/мин и скоростью подачи пилы 5 мм/мин («проектный» режим) либо со скоростью резания 23,4 м/мин и скоростью подачи пилы 1 мм/мин («консервативный» режим). При резке в «проектном» режиме распределение массы фракций опилок ОЯТ по размерам имеет максимум, приходящийся на фракцию с размером частиц в диапазоне 0,25÷0,5 мм. Массовая доля частиц размером меньше 0,094 мм составляет 3,9 %. При резке в «консервативном» режиме наибольшую массу имеет фракция с размером частиц от 0,056 до 0,094 мм. Массовая доля частиц размером меньше 0,094 мм составляет 33,2 %.
Относительная удельная активность почти всех фракций опилок, полученных при резке в обоих режимах примерно одинакова и равна относительной удельной активности целого фрагмента твэла. Доля активности для частиц размером меньше 0,094 мм от общей активности опилок составляет 2,4 и 32 % при резке в «проектном» и «консервативном» режиме, соответственно. Кроме того получены данные по гранулометрическому составу опилок необлученных конструкционных материалов: реакторного графита ГР-125, магния марки Мг-95 и нержавеющей стали 14Х17Н2, а также оценка скорости осветления взвеси опилок графита.
Полученные экспериментальные данные используются при проектировании оборудования комплекса разделки ОЯТ, при разработке методик учета и контроля ядерных материалов при обращении с ОЯТ, а также для обоснования ядерной и радиационной безопасности технологии проведения работ по разделке ОЯТ АМБ.

Список литературы:

1. Кудрявцев Е.Г., Смирнов В.П. Создание технологий обращения с ОЯТ АМБ. // Безопасность окружающей среды. — 2010. — №1. — С. 66—68.
2. Смирнов В.П., Звир Е.А. Разработка принципиальной технологии вывоза ОЯТ АЭС «Пакш». // Безопасность окружающей среды. — 2010. — №1. — С. 80—83.
3. Емельянов И. Я. и др. Конструирование ядерных реакторов. Под общ. ред. акад. Н.А. Доллежаля. - М: Энергоиздат, 1982.
4. Смирнов В.П. Разработка и совершенствование методов и средств исследований ТВС и твэлов для лицензирования топлива ЯЭУ: автореферат диссертации на соиск. учён. степ. д-ра техн. наук. — Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1995. — 47 с.
5. Серебряков В.В., Орищенко А.В., Назаров А.В Исследование дисперсности аэрозольных частиц воздушной среды методом цифровой обработки микроскопических видеополей // Сборник трудов Межд. Конф. "Аэрозоли и безопасность-2005" — Обнинск, ФГОУ ГЦИПК, 2005 г. — С. 106-113.